Székesfehérváron született, édesapja Zolnay Gyula akkor még középiskolai tanár volt, 1906–1918 között azonban már Kolozsvárott tanított az egyetemen. A kolozsvári piarista gimnáziumban érettségizett, az egyetemet Budapesten az Eötvös Collegium tagjaként végezte. Tanári oklevelét magyar–német–francia nyelvekből nyerte el, majd 1914-ben doktorátust szerzett összehasonlító irodalomtörténet tárgyú dolgozatával. Több tanévet töltött berlini és párizsi egyetemeken, mely nagyban hozzájárult ahhoz, hogy nagyszerű pedagógusegyéniség váljon belőle. Habilitációs dolgozatát a budapesti tudományegyetemen szintén összehasonlító irodalomtörténetből írta „különös tekintettel a magyar és francia irodalmi érintkezésekre” (1923).

Rövid ideig a Pozsonyból áttelepített Magyar Királyi Erzsébet Tudományegyetem nyilvános rendes tanára, majd 1925-ben a Francia Filológiai Intézet élére nevezték ki egyetemi tanárnak. Jelenlétével jelentősen erősödött a francia szak a szegedi bölcsészkaron. A kolozsvári iskola nyomán a magyar–francia és a magyar–olasz irodalmi közelítésekkel foglalkozott, de vizsgálódásaiban nagy szerepet kapott a német irodalom és a német irodalomtudomány ismerete is. Másik nagy szakterülete a stilisztika és a stílusirányzatok kutatása. Idevonatkozó munkáinak nagy része a szegedi egyetem tudományos folyóiratában jelentek meg. Az általa alapított Széphalom (1927–1944) számára vezető szerepet szánt, amikor a kulturális és irodalmi központ Pesten volt, és a Nyugat jelentette a mindenható hatalmat. Lapja 1927–1932 között havonta jelent meg, később ritkábban egészen 1944-ig. A szegedi lap jelentős gyűjtőpontja volt a szellemtörténeti iskola java erőinek, s sokat tett a Tisza-parti város ismertsége érdekében. A Mészöly Gedeon által szerkesztett és 1934-ben indított Szegedi füzetek Sectio Philologico-Historica lapjain jelent meg több folytatásban Zolnai Szóhangulat és a kifejező hangváltozás kérdésével foglalkozó munkája. 1935-ben pedig az Acta önálló köteteként az Irodalom és Biedermeier című könyve.

Teljes aktivitással kapcsolódott be a szegedi kulturális életbe is. Tagja volt a Dugonics Társaságnak, 1927. április 26-tól igazgatósági tagja. A Bölcsészettudományi Kar 1935/1936. tanévi dékánja eredményesen vonta be hallgatóit is a tudományos munkába, s a legjobbak számára intézetében doktori iskolát szervezett. Témaválasztásban, a kutatások irányításában, a külföldi hallgatói ösztöndíjak megszerzésében egyaránt segítette hallgatóit. A színvonalas disszertációk az intézet vezetője által szerkesztett tudományos kiadványsorozatban, az 1927-ben induló Études Françaises-ben kaptak nyilvánosságot. 1944-ig az Études Françaises 23 kötete jelent meg, s további három kötet az intézet gondozásában e sorozaton kívül. E kötetek egy része ma is megkerülhetetlen forrása a magyar–francia összehasonlító filológiai kutatásoknak.

A modern nyelvi tanszékek megszüntetése után, 1948–1950 között Budapesten dolgozott, utóbb az MTA Nyelvtudományi Intézetének munkatársa volt. 1950-ben nyugdíjazták, de kutatási területe, a nyelvészet és a stilisztika révén, nem szorult ki a tudományos közéletből. 1969-ben hunyt el Budapesten, a Farkasréti temetőben nyugszik.